宽松的政策休兵养民，为居官十年未征赋税。诸首领却以此鄙视他不会借机自富，阿史那社尔说：“部落既丰，于我便足。”(《旧唐书·阿史那社尔列传》)诸首领闻此言，大为惭服，对其畏而爱之。后颉利可汗对唐四次用兵，阿史那社尔前去劝阻，但颉利可汗未采纳。
唐武德九年(公元626年)，六月，秦王李世民发动玄武门事变，杀太子李建成、齐王李元吉，夺取了皇位继承权。八月初九，李世民即皇帝位，是为唐太宗。颉利可汗认为李世民刚即帝位，内部矛盾尚未全部解决，统治秩序还未安定，遂与突利可汗合兵20万，大举攻唐。此时铁勒、回纥、薛延陀等部落乘漠北空虚，皆反叛突厥，并在马猎山击败了前去镇压的欲谷设。阿史那社尔出兵相助，也被延陀打败。
贞观二年(公元628年)，阿史那社尔率众西走，依附可汗浮图(今新疆吉木萨尔县西北破城子)，发展势力，以图自立。贞观四年(公元630年)，唐太宗发兵灭掉**厥。此时西突厥内部也是混战不休，咄陆可汗兄弟相互争位。阿史那社尔乘机前去诈降，然后引兵突然攻打西突厥，攻占近一半国土，有十余万人，自称都布可汗。
为了扩展领土，阿史那社尔对部下说：“始为乱破我国者，延陀也，今我据西方，而不平延陀，是忘先可汗，非孝也。事脱(若)不胜，死无恨。”遂出兵薛延陀。由于战争持续时间太长，士兵无法忍受，逐渐逃跑，薛延陀刚一反击，突厥就顷刻溃败，阿史那社尔带着万人逃到高昌。西突厥见此趁火打劫，也进攻阿史那社尔，阿史那社尔在两面受夹击的情况下，只好在贞观九年(635年)跑到长安，归属唐朝。
对于前来归顺的他，唐太宗还是以突厥可汗看待。次年，唐太宗以和亲之礼，把唐高祖的女儿自己的妹妹衡阳公主嫁给阿史那社尔，还授他驸马都尉之职，在苑内管理屯兵。
这是唐朝立国以后对外的第一次和亲。
阿史那社尔自与衡阳公主结婚后，在唐朝与边疆少数民族政权的多次战争中屡立战功。贞观十四年(640年)，阿史那社尔任交河道行军大总管，参加了平定高昌的战役。时高昌王麴文泰依附西突厥，阻遏西域各国通过其境向唐入贡，断绝丝路，并发兵袭扰内附的伊吾(都今新疆哈密)、焉耆(都员渠，今新疆焉耆西南)等国。由于高昌位于唐王朝通往西域各国的交通要道，地理位置重要，故唐太宗决心除掉这个障碍。贞观十四年(640年)，阿史那社尔被授行军总管之职，随吏部尚书侯君集率兵击灭
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